合肥研究院等錳氧化物相分離實空間觀測取得進展

　　中國科學院合肥物質(zhì)科學研究院強磁場科學中心和中國科學技術大學微尺度國家實驗室的陸輕鈾課題組與吳文彬課題組經(jīng)過一年多的密切合作，利用自制的20T超導磁體中的磁力顯微鏡，在一類受各向異性外延應力調(diào)控的相分離錳氧化物薄膜中觀測了錳氧化物相分離實過程，發(fā)現(xiàn)了豐富的相分離行為。相關工作以Evolution and Control of the Phase Competition Morphology in a Manganite Film 為題發(fā)表于《自然·通訊》上（Nature Communications ）。

　　龐磁阻錳氧化物中由于不同相互作用的耦合，處于競爭狀態(tài)的熱力學相能夠同時存在。通過對這些相在實空間的分布以及演化規(guī)律的探索，有助于理解這些相互作用在相分離中扮演的角色，因此在實空間對相分離的觀測一直是該領域的熱點之一。但是，由于需要較強的磁場才能驅(qū)動這些相的相互轉(zhuǎn)變，而此類儀器一直較少，因此關于錳氧化物相分離從電荷有序態(tài)到重現(xiàn)的完整過程一直沒有被觀測過。

　　La_0.67Ca_0.33MnO₃體材是最佳摻雜的鐵磁金屬，但研究發(fā)現(xiàn)，沉積在NdGaO₃(001)襯底上的La_0.67Ca_0.33MnO₃薄膜在經(jīng)歷退火過程后，由于來自襯底各向異性外延應力的作用，可誘導出特殊的相競爭行為。在鐵磁轉(zhuǎn)變以下，還會出現(xiàn)新的鐵磁-反鐵磁轉(zhuǎn)變（TAFI）以及更低溫度的反鐵磁-鐵磁轉(zhuǎn)變。從輸運上來看，在TAFI以下電阻隨溫度變化的曲線表現(xiàn)出巨大的回滯，說明在TAFI以下的溫度范圍內(nèi)樣品都處于相分離態(tài)。在相圖中這種相分離又可細分為電荷有序絕緣相（COI）占主導的相分離區(qū)（COI-PS）和鐵磁金屬相（FMM）占主導的相分離區(qū)（FMM-PS），兩種相分離區(qū)的電阻-磁場（r-H）曲線截然不同（圖1b）。在升場的過程中，由于COI逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)殍F磁金屬相，兩個溫度下電阻都會下降，但在鐵磁金屬相飽和后再降場，在150K時，COI會重新出現(xiàn)（圖1b中箭頭2所示），而在10K時卻不會。

　　這種在降場過程中COI的重現(xiàn)在其他以COI為基態(tài)的錳氧化物中（如Pr_1-xCa_xMnO₃, Nd_1/2Sr_1/2MnO₃以及LaPrCaMnO_3）都被觀察到過，但以前的微觀成像研究要么無磁場，要么集中在升場部分，因此降場時COI重現(xiàn)的微觀細節(jié)在此之前人們完全不清楚。這個過程意義重大，可以提供更多的有關鐵磁金屬相與 COI相互轉(zhuǎn)變的信息。

　　科研人員利用自制的磁力顯微鏡對該樣品的相分離行為特別是降場時COI的重現(xiàn)進行了系統(tǒng)成像。結(jié)果表明，微觀上這種重現(xiàn)與升場時COI的融化完全不同，而且形態(tài)更加多樣化（圖2）。

　　COI疇在230K時呈點狀，在190K時呈條狀，而在130K時呈無規(guī)則的片狀，同時COI疇的尺寸隨著溫度的降低而逐漸增大；與之對應的是，COI相的融化場也隨溫度的降低而增大，這都表明COI相逐漸增強。因此作者提出一個物理圖像：在較高溫度（230K）時，COI相較弱，重現(xiàn)時COI疇較小，因此呈點狀；在中間溫度時（190K），COI相變得更強，疇的尺寸也變大，此時，各向異性外延應力的作用使得COI疇沿著某一晶格方向生長，這時疇的形狀體現(xiàn)的是外延應力的特性；在低溫時（130K），由于COI相變得更強，其主導相互作用（Jahn-Teller畸變）在與外延應力競爭的過程中取得優(yōu)勢，因此，這時疇的形狀體現(xiàn)的是Jahn-Teller畸變的特性（無規(guī)則）。因此這個工作的重要性還在于從相變時相競爭的形態(tài)出發(fā)得以推斷出相互作用的競爭關系，同時可實現(xiàn)對相競爭的形態(tài)進行人工調(diào)控。

　　該工作的第一作者是博士研究生周海彪，陸輕鈾與吳文彬為通訊作者。該工作得到了國家基金委自然科學基金，以及科技部“973”計劃等項目的資助。

圖1： La_0.67Ca_0.33MnO₃/NdGaO₃(001) 薄膜的輸運性質(zhì)

圖2： La_0.67Ca_0.33MnO₃/NdGaO₃(001) 薄膜在不同溫度下由降場導致的COI重現(xiàn)的形態(tài)及調(diào)控