近日,中國科學(xué)院青島生物能源與過程研究所熱化學(xué)轉(zhuǎn)化研究組的研究人員在甲烷(CH4)、二氧化碳(CO2)化學(xué)鏈共轉(zhuǎn)化技術(shù)方面的研究取得突破。他們開發(fā)了新型載氧體,實現(xiàn)了甲烷高選擇性氧化和二氧化碳還原再生的穩(wěn)定循環(huán)。
研究人員首先從熱力學(xué)上預(yù)測了V2O3作為釩的一種中間態(tài)氧化物具有極高的合成氣選擇性和轉(zhuǎn)化能力。其選擇性大于99.7%,且以甲烷轉(zhuǎn)化能力為計算標準,已報道的鐵基材料為100~200mg/g,該體系可達420mg/g以上。隨后他們通過預(yù)還原反應(yīng)由5價態(tài)獲得該中間價態(tài)的穩(wěn)定存在。
在初步實驗基礎(chǔ)上,研究人員進一步優(yōu)化該體系的動力學(xué)反應(yīng)性能和氧化還原穩(wěn)定性,先后制備了納米花球?qū)訝頢i-V復(fù)合氧化物和Pt催化的Si-V復(fù)合氧化物,*終將甲烷單程轉(zhuǎn)化率提高到80%以上,合成氣選擇性大于99.5%,載氧體還原度90%以上,并實現(xiàn)了甲烷高選擇性氧化和二氧化碳還原再生的穩(wěn)定循環(huán)。
據(jù)研究人員介紹,甲烷、二氧化碳化學(xué)鏈共轉(zhuǎn)化技術(shù)的研究對于可燃冰、頁巖氣的化學(xué)利用、溫室氣體的減排具有重要意義。據(jù)測算,儲存在可燃冰中的碳(主要是甲烷)相當于當前已探明的所有化石燃料中碳含量總和的2倍;此外,二氧化碳是大氣中*主要的溫室氣體,因此,甲烷和二氧化碳的高效能源化利用受到廣泛關(guān)注,而傳統(tǒng)的干重整反應(yīng)存在催化劑易積碳、不可避免的逆水煤氣變換副反應(yīng)等問題。
基于可逆載氧體的化學(xué)鏈干重整技術(shù)將傳統(tǒng)干重整反應(yīng)分解為甲烷部分氧化和二氧化碳還原兩步反應(yīng),可*大限度地規(guī)避逆水煤氣變換反應(yīng),提高反應(yīng)的碳、氫原子經(jīng)濟性,并且對積碳有較高的耐受性。
相關(guān)資訊